Το 1967 ο Serge Gainsbourg κατάφερε επιτέλους να κλείσει την πρώτη του συνάντηση με τη Brigitte Bardot. Η Bardot, η οποία όταν προγραμμάτιζε να συναντήσει τον Gainsbourg περνούσε μια δύσκολη περίοδο στον γάμο της, δεν εντυπωσιάστηκε από τον αδέξιο μουσικό. Αργότερα ειπώθηκε ότι ο Gainsbourg ήταν τόσο φοβισμένος από την εντυπωσιακή ομορφιά της Bardot που έχασε τη γοητεία και το χάρισμα για τα οποία ήταν γνωστός.
Εξαγριωμένος με την κακή του εμφάνιση, ο Gainsbourg έφυγε από το ραντεβού και επέστρεψε αμέσως στο σπίτι του για να βρει ένα νέο σχέδιο προκειμένου να κερδίσει μια δεύτερη ευκαιρία με την ηθοποιό. Η Bardot, η οποία ήταν εξαιρετικά απογοητευμένη μετά τη συνάντησή τους, επέμεινε ότι ο μόνος τρόπος για να συγχωρήσει αυτή την απογοητευτική συνάντηση ήταν να γράψει ο Serge το "πιο όμορφο τραγούδι αγάπης που έχει ακούσει ποτέ". Απτόητος από την πρόκληση, ο Gainsbourg πήγε ένα βήμα παραπέρα και έδωσε δύο νέα τραγούδια την επόμενη ημέρα: "Je T’aime… Moi Non Plus" και "Bonnie et Clyde".
Έχοντας εντυπωσιαστεί με τα τραγούδια της συγγνώμης του, ο Gainsbourg και η Bardot θα έμπλεκαν στη συνέχεια σε μία έντονα φλογερή ερωτική σχέση. Επιστρέφοντας στο τραγούδι που τους ένωσε, το δίδυμο ηχογράφησε το άλμπουμ Bonnie και Clyde που αποτελείται από 12 τραγούδια και κυκλοφόρησε αρχικά από την Fontana Records το 1968. Με το ζευγάρι να δέχεται όλη την προσοχή από τα μίντια της εποχής, η B.B. προσκάλεσε τον Gainsbourg στο Le Bardot Show για μία αξέχαστη ερμηνεία του Bonnie και Clyde. Φορώντας τα κοστούμια τους και κρατώντας τα χαρακτηριστικά τους όπλα, το δίδυμο παραμένει έως και σήμερα ένα από τα πιο αξέχαστα στην ιστορία του σινεμά.